Същата традиция той развива в своята поема "Пелеас и Мелизанда" (1902-1903), кантатата "Songs Гурия" (1900-1911), "The First струнен квартет" (1905). Името на Шьонберг започва да спечели слава. Той е признат от такива известни музиканти като Густав Малер и Рихард Щраус. От 1904 започва частен преподаване хармония, контрапункт и композиция. Следващият важен етап в музиката на Шьонберг започва своята «първи състав Symphony" (1906).
През лятото на 1908 Шьонберг съпруга Матилде го остави, се влюбих в художника Ричард Gershtlya (инж.). Няколко месеца по-късно, когато тя се върна към съпруга и децата си, Gershtl самоуби. Този път съвпадна с Шьонберг за преразглеждане на неговите музикални естетика и радикална промяна на стила. Той създава първите атонални композиции, песента "Ти си облегнат на едно сребърно върба» ( «Du lehnest-широк направете Silberweide») и най-революционната от ранните си творби - "Втори струнен квартет" or.10 (1907-1908), където крайната добавката глас, сопран, настроен на музикални стихове на Стефан Джордж. В "Пет пиеси за оркестър" or.16 (1909) прилага за първи път новия си изобретение - метод за темброви цвят мелодии (Klangfarbenmelodie).
През лятото на 1910 Шьонберг написва първия си важен теоретична работа "Учението за хармония» ( «Harmonielehre»). Тогава той създава вокален и инструментален цикъл "Lunar Пиеро» ( «Пиеро Lunaire»), оп. 21 (1912) по стихове на Алберт Жиро, използвайки ги е измислил метод Sprechstimme - вокален rechitatsiya, кръстоска между четене и пеене. През 1910-те неговата музика е популярна в Берлин сред експресионисти, тя пее на заседанията на литературния "новия клуб".
В началото на 20-те години, той е изобретил нов "метод със състава 12 Съотношението между тон" по-известен като "dodekafoniya" първо вземане на проби в "Музика" оп. 24 (1920-1923). Този метод се оказа най-влиятелните за европейски и американски класическата музика на ХХ век.
До 1925 г. Шьонберг живее предимно във Виена. През 1925 г. той става професор по композиция в Берлин в пруска академия на изкуствата.
През 1933 г. (идването на власт на нацистите) Шьонберг емигрира в САЩ, където той преподава първо в Консерваторията в Бостън Малкин, 1935 - в Университета на Южна Калифорния, 1936 - Университета на Калифорния в Лос Анджелис.
Един от най-значителните постижения на Шьонберг започва операта си коляно върху библейския разказ, "Моисей и Аарон", която стартира в началото на 30-те години. Всички музиката на операта е базиран на 12-звучене серия. Начало партия Мойсей извършва в четец Sprechgesang начин на ролята, поверена на тенора Аарон.
В чест на Шьонберг кръстен кратер на Меркурий.
През 1898 се премества в Шьонберг протестантство. През 1933 г. тя се проведе в синагогата в Париж в замяна ритуал на юдаизма.